资料图:JACS杂志往期封面.jpg
本网讯(通讯员赵强)近日,我院李亭博士在均相金催化研究领域取得重要进展,相关成果作为第一作者以“BifunctionalBiphenyl-2-ylphosphine Ligand Enables Tandem Gold-CatalyzedPropargylation of Aldehyde and UnexpectedCycloisomerization”为题以通讯“Communication”发表在《Journalof the American Chemical Society》(美国化学会志)上。
均相金催化是近年来有机化学的研究热点之一。在该项研究中,作者通过巧妙的配体筛选和底物设计,在设计的膦氮双功能团配体协助下实现了:1)σ-联烯金活性中间体的首例捕获与催化转化;2)炔丙位首次催化C-H键官能团化;3)呋喃环的有效构建。同时在反应过程中发生了奇特的硅迁移(silylmigration)现象。研究表明,设计的膦氮双功能团配体对上述多步转换均具有决定性作用。
该项研究具有极其重要的学术价值: 1)通过对不同亲电试剂的筛选,可实现炔丙位一系列催化C-H键官能团化;2)通过手性膦氮双官能团配体的设计可实现控制炔丙位催化C-H键官能团化的不对称转化;3)硅迁移的反应机理研究表明了金卡宾中间体的存在,通过对该中间体的捕获可望发展若干新型化学转换类型。相关后续研究正在进行中。
据了解,JACS杂志全称为《Journalof the American Chemical Society》,是国际上化学领域最权威的研究型综合学术期刊,与《AngewandteChemie InternationalEdition》(德国应用化学)合称化学研究领域的“两刊”,在国际化学领域具有最高的学术影响力。为NatureIndex期刊,影响因子(ImpactFactor)14.357。
该项研究是李亭博士与美国加州大学圣巴巴拉分校LimingZhang 教授合作完成的一项标志性研究成果。李亭博士于2017年接受国家留学基金委资助前往美国加州大学圣巴巴拉分校LimingZhang 教授课题组开展访学研究。